Według legendy opactwo benedyktyńskie założył Bolesław Chrobry w 1006 r. Od XIV w. nazywane Świętym Krzyżem, jako że przechowywane są tu relikwie drzewa krzyża świętego, na którym miał umrzeć Jezus Chrystus, podarowane w XI w. przez św. Emeryka, syna Stefana I, króla węgierskiego. Odtąd stało się jednym z najważniejszych polskich sanktuariów i celem licznych pielgrzymek.
Opactwo w ciągu swej historii było kilkakrotnie rabowane i niszczone. Podupadało i podnosiło się z upadku dzięki hojnym fundatorom. Dopiero kasata zakonu po rozbiorach przyniosła najwięcej zniszczeń. W 1819 na mocy dekretu prymasa, na podstawie bulli papieża Piusa VII, zabudowania opactwa przekazano skarbowi Królestwa Polskiego. Znajdujące się w ruinie budynki opactwa carskie władze rosyjskie przekształciły w 1864 w ciężkie więzienie, które istniało tu do 1939 (od 1918 jako polskie więzienie, odbywali w nim karę m.in. Sergiusz Piasecki i Stepan Bandera). Jednak już w 1936 przybyli tu zakonnicy Misjonarze Oblaci Maryi Niepokalanej, którzy przejęli część klasztoru. Wybuch wojny przerwał jednak prace nad odrodzeniem klasztoru. Podczas wojny Niemcy utworzyli tu obóz zagłady jeńców radzieckich. Liczbę ofiar szacuje się na 7-8 tysięcy, a ich zbiorowa mogiła znajduje się na polanie pod szczytem. W 1961 budynki po więzieniu przejął Świętokrzyski Park Narodowy. Aktualnie w części budynku mieści się nowicjat Zgromadzenia Misjonarzy Oblatów M.N.
Zespół opactwa pobenedyktyńskiego obejmuje czworobok budynków klasztornych z XIV-XV w. wraz z wirydarzem i krużgankiem, wczesnobarokową kaplicą Oleśnickich oraz poźnobarokowo-klasycystycznym kościołem. Kościół oryginalnie miał wieżyczkę, która uległa zniszczeniu, w czasie działań wojennych. Od zachodu przylega wczesnobarokowe skrzydło (obecnie Muzeum Przyrodniczo-Leśne ŚPN), a od wschodu barokowa dzwonnica i brama z XVIII w.
W krypcie kaplicy Oleśnickich złożone jest zmumifikowane ciało, które przypisywano przez długi okres Jeremiemu Wiśniowieckiemu; ostatnie badania naukowe zdają się nie potwierdzać tej tezy. Szczątki są dostępne do oglądania. W podziemiach na uwagę zasługują, również eksponowane, zmumifikowane zwłoki nieznanego powstańca styczniowego z 1863 r.
W czerwcu 2006 r. na Świętym Krzyżu, na tysiąclecie istnienia klasztoru odbył się cykl imprez Świętokrzyskie Milenium, odwołujący się do tradycji benedyktyńskich.
Od opactwa pochodzi nazwa Gór Świętokrzyskich oraz województwa świętokrzyskiego.